高度渗透的人造水通道，将自组装成二维阵列

Yue-Xiao Shen，Wen Si，Mustafa Erbakan，Karl Decker，Rita de Zorzi，Patrick O. Saboe，您Jung Kang，Sheereen Majd，Peter J.
国家科学院论文集112（32）9810-9815（2015）
doi：10.1073/pnas.1508575112Bibtex

强调

人工纳米级水通道是廉价，低功能水过滤和脱硫化的未来。生物水通道（如水通道膜蛋白）选择性地通过生物的细胞膜经过水，但它们在技术应用中很难使用。在过去的十年中，许多人造通道（例如碳纳米管）被设计为模仿水通道蛋白的功能。一个称为Pillar [5] Arene或PAP的新的单分子水通道具有远离所有人造水通道的潜力，其迄今为止已知的高渗透性，易于精密制造和准备好的组装，并准备成高通量膜。PAP通道在其中心有一个单个苄基环（图像中以蓝色为蓝色），并且从环上延伸的十个肽样臂（紫色）（紫色）（紫色）（绿色）（绿色）。水（红色和白色）通过单个文件穿过通道的碳纳米管状环，而肽臂将通道锚定入脂质双层。

抽象的

生物启发的人工水通道旨在结合生物水通道蛋白（AQP）水通道的高通透性和选择性和化学稳定性。我们描述了人造水通道的新建筑，肽申请的支柱[5]领域（PAPS）。PAP的平均单通道渗透性水渗透性为1.0（±0.3）×10-14厘米3/s或3.5（±1.0）×108水分子/s，在AQP范围内（3.4〜40.3×108水分子/s及其当前合成类似物，碳纳米管（CNTS，9.0×108水分子/s）。这种渗透性是比第一代人造水通道高的数量级（20至〜107水分子/s）。此外，在脂质双层中，PAP通道可以自组装成二维阵列。重要的是，对于渗透的膜设计，PAP通道阵列的孔密度（〜2.6×105孔/μm2）比CNT膜高两个数量级（0.1〜2.5×103孔/μm2）。PAP通道因此结合了生物通道和CNT的优势，并通过相对简单的合成，化学稳定性和形成阵列的倾向来改善它们。

实验合作者使用脂质囊泡上的动态光散射，测量了PAP对水作为第一代水通道中顶级水的渗透性。但是，我们的分子动力学（MD）模拟并没有证实这一令人印象深刻的结果，而是发现渗透性高一百倍。在只有几纳秒（左）的过程中，一个子宫颈抹片通道（切割，侧面，蓝色球）可以从湿的，可渗透的状态转换为干燥的，不可腐烂的状态，在该状态下，水（红色和白色球）保持内通道环。这种过渡是可逆的。模拟中的渠道被认为在水渗透状态下花费了多达80％的时间。了解这种过渡的原因是理解PAP的极端渗透性的关键。

宾夕法尼亚州立大学的库马尔小组在模拟和实验之间寻求差异的原因，重复了他们在低膜张力下而不是高的脂质囊泡上进行动态光散射实验。膜张力原来是关键。实验验证了模拟预测，即低张紧脂肪囊泡的PAP经过水比高张力囊泡快两个数量级。对模拟的进一步分析表明，PAP通道臂有时会聚集在一起以关闭通道，并且通道本身可能会受到膜脂质尾巴的侵袭。右边的电影描绘了脂质分子（棕色球体）的这种侵袭到子宫颈抹片通道（具有透明灰色表面的紫色甘草）；该活动从头到尾只需要16 ns。膜张力的增加可能会增加两种形式的阻塞的频率，从而为低膜张力与高膜张力的两个数量级渗透率差异提供了解释。

分子动力学模拟预测了系统的一个更有用的特征：自发通道聚集。在模拟中，PAP的苯丙氨酸臂形成其酰胺基团之间的临时氢键，不仅在同一通道内，而且在通道之间。250 NS模拟足以证明将25个通道的聚集成2-3筏。左边的电影说明了这一过程：PAP通道（紫色）随机移动在脂质双层（绿色）的位置，形成筏，这些筏在系统的周期性边界上延伸。最终，波士顿哈佛大学的Walz组进行的冷冻EM实验证明了膜中足够密度的PAP通道形成了一个六角形网格，细胞大小为21埃。该单元格大小与聚合的PAP通道之间的平均中心到中心距离完全匹配。模拟结果直接导致发现一种自我聚集功能，该特征将允许轻松浓缩可渗透的通道进入高度面积效率高的渗透膜。